Jolie und Pitt sind seit Jahren stark sozial engagiert. Jolie ist beispielsweise als Sondergesandte des UN-Flüchtlingshilfswerks UNHCR tätig.
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2013 hatte Jolie weltweites Aufsehen erregt, als sie sich wegen Brustkrebs-Fällen in ihrer Familie vorsorglich beide Brüste amputieren ließ. Ihre Mutter war 2007 an Krebs gestorben, 2013 auch ihre Tante.
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Am 19. September 2016 reichte Angelina Jolie die Scheidung ein - wegen „unüberbrückbarer Differenzen“, wie es hieß.